來源:《中國科學報》第1版 要聞
發布時間:2022-08-09
本報訊(見習記者孫丹寧)中科院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室李燦院士研究團隊在光催化有機物溴化領域取得新進展。以HBr為溴源,團隊構建了以有機—無機雜化鈣鈦礦材料為光催化劑的光催化溴化體系,在室溫常壓可見光照射下,實現芳烴溴化反應,高效獲得芳香溴化物的同時聯產氫氣。近日,相關研究成果發表在我國主辦的國際刊物《催化學報》(Chinese Journal of Catalysis)上。
有機溴化物廣泛應用于化工行業,在醫藥、農藥、染料、香料、增塑劑、阻燃劑等領域有重要應用。利用HBr作為溴化試劑的溴化脫氫反應是理想的綠色溴化反應,但通過常規催化技術在溫和條件下很難實現此反應。光催化在原理上有望利用HBr實現此過程。然而由于大多數半導體光催化劑在強酸性的HBr環境中不穩定,目前,光催化直接溴化反應尚未見文獻報道。
研究團隊在前期工作中發現,有機—無機雜化鈣鈦礦甲基胺溴化鉛(MAPbBr3)可以在HBr中穩定存在。該工作以MAPbBr3為光催化劑、HBr為溴源,實現芳香化合物的溴化反應,同時產生氫氣。由于MAPbBr3在HBr飽和溶液中形成了溶解—析出動態平衡,可保持MAPbBr3在光催化過程處于穩定狀態。采用0.75wt% Pt/Ta2O5助催化劑和導電聚合物聚3,4—乙烯二氧噻吩/聚苯乙烯磺酸鹽(PEDOT:PSS)分別作為電子和空穴傳輸層,有效促進光生電子和空穴的分離,顯示了較高的光催化溴化反應活性。
通過這種溫和、綠色且高效的光催化溴化反應,一系列芳香化合物均可轉化為相應的溴化物,具有普適性,并且可以用于結構復雜的天然產物以及藥物的后期溴化功能化。
《催化學報》創刊于1980年,由中科院大連化學物理研究所和中國化學會共同主辦,是中國化學會催化學會會刊。近年來,為提升期刊水準,主編及編委帶頭將計劃投稿到國際頂級化學期刊上的論文轉投到《催化學報》。除報道的這篇文章外,期刊還發表了單原子催化、二氧化碳加氫制甲醇、酶復合催化劑原位合成新方法等催化前沿方向的具有原創性的工作?!洞呋瘜W報》SCI影響因子由2014年的1.96提升到12.92,接近國際催化領域權威刊物《美國化學會—催化》(13.7)?!洞呋瘜W報》還被評為“中國最具國際影響力學術期刊”,入選“中國科技期刊卓越行動計劃”重點期刊。
相關論文信息:https://doi.org/10.1016/S1872-2067(22)64101-9
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